常溫限氧條件下有機碳源對與厭氧氨氧化匹配的亞硝化的影響研究論

　　厭氧氨氧化作為被廣大學(xué)者關(guān)注的新型脫氮工藝之一，具有動力消耗低、不需要投加有機物、產(chǎn)泥量少、耗氧量低等優(yōu)點。由于厭氧氨氧化菌生長率較低并且厭氧氨氧化以氨氮和亞硝態(tài)氮作為反應(yīng)基質(zhì)。而在實際廢水中幾乎不存在亞硝態(tài)氮，導(dǎo)致厭氧氨氧化幾乎不可能作為一個單獨工藝應(yīng)用于實際工程中，如果向厭氧氨氧化工藝中投加亞硝態(tài)氮不僅會增加運行費用而且可能會造成水體二次污染，基于上述原因眾多學(xué)者研究開發(fā)出了亞硝化工藝。亞硝化工藝作為厭氧氨氧化工藝的前置工藝，可以為后續(xù)的厭氧氨氧化工藝提供大量的反應(yīng)基質(zhì)，為推動厭氧氨氧化工藝應(yīng)用到實際工程中起到重要作用。亞硝化是將硝化反應(yīng)控制在前半段即只將NH4+- N 氧化到NO2--N 的反應(yīng)，眾多學(xué)者通過控制DO 質(zhì)量濃度在1.0～2.0 mg/L、溫度為35 ℃、pH 控制在8.3～8.5、FA 質(zhì)量濃度達到6 mg/L 以及曝氣量穩(wěn)定在7.2 L/h 的條件下可以快速的累積亞硝態(tài)氮。研究表明，亞硝化是一個耗氧的過程，因此DO 是實現(xiàn)亞硝化的重要因素之一。亞硝化細菌以及后續(xù)的厭氧氨氧化菌都是自養(yǎng)菌而城市廢水中含有有機物會促進硝化菌等異養(yǎng)菌的生長與亞硝化細菌、厭氧氨氧化菌競爭反應(yīng)基質(zhì)。因此，通過靜態(tài)實驗研究探討在好氧條件下含有有機物的廢水對亞硝化的影響，旨在為亞硝化- 厭氧氨氧化工藝應(yīng)用到實際工程提供理論依據(jù)。

　　1 實驗部分

　　1.1 實驗用水

　　實驗采用實際生活污水，分別以Na2CO3碳源，以NH4Cl 為氮源進水NH4+-N 質(zhì)量濃度約為50mg/L，DO 質(zhì)量濃度控制在1.0 mg/L，pH 穩(wěn)定在7.5～8.0，每升配水加微量元素營養(yǎng)液0.3 mL，營養(yǎng)液配方為：10.0 mg/L EDTA(乙二胺四乙酸)、1.50mg/L FeCl3·6H2O、0.18 mg/L KI、0.15 mg/L H3BO3、0.15 mg/L CoCl2·6H2O、0.12 mg/L ZnSO4·7H2O、0.12mg/L MnCl2·4H2O、0.06 mg/L Na2MoO4·2H2O、0.03mg/L CuSO4·5H2O，運行方式為進水(瞬時)→曝氣7 h→沉淀排水1 h→閑置1 h。

　　1.2 實驗裝置

　　實驗采用結(jié)構(gòu)為內(nèi)外雙層圓柱形SBR 反應(yīng)器，反應(yīng)器材料為有機玻璃，反應(yīng)器外層是水浴加熱系統(tǒng)，內(nèi)層作為反應(yīng)系統(tǒng)。反應(yīng)器內(nèi)徑12 cm，外徑14 cm，高為80 cm，總?cè)莘e為9 L，有效容積為8 L，進水采用通過高位水箱的方式向反應(yīng)器內(nèi)部供水，通過微電腦計時。在反應(yīng)器內(nèi)部設(shè)置曝氣頭并通過外部的空氣壓縮機向反應(yīng)器內(nèi)部反應(yīng)系統(tǒng)曝氣，曝氣量的大小由連接于二者之間的空氣流量計進行控制，并以微電腦計時器實現(xiàn)曝氣與停曝

　　1.3 分析方法

　　實驗根據(jù)國家環(huán)保局水和廢水監(jiān)測分析方法規(guī)定的方法進行檢測。NH4+-N 質(zhì)量濃度采用納氏試劑分光光度法，NO2--N質(zhì)量濃度采用N -(1-萘基)-乙二胺光度法測定，DO 通過便攜式溶解氧儀進行測定;COD 采用快速密閉催化消解法;NO3--N質(zhì)量濃度采用紫外分光光度法。

　　2 結(jié)果與討論

　　2.1 DO 對匹配厭氧氨氧化亞硝化反應(yīng)的影響

　　亞硝化細菌和硝化細菌均為好氧菌，因此DO在亞硝化過程中是重要的影響因素之一。研究表明[14]，亞硝化細菌對DO 的親和力高于硝化細菌。因此在低DO 條件下亞硝化細菌具有明顯競爭優(yōu)勢，有學(xué)者通過研究發(fā)現(xiàn)DO 質(zhì)量濃度小于1 mg/L 時亞硝化細菌的活性明顯強于硝化細菌，可以控制低DO 淘洗硝化細菌實現(xiàn)亞硝化。

　　2.1.1 DO 對NH4+-N 去除效果的影響

　　DO 對NH4+-N 去除效果的影響隨著DO 質(zhì)量濃度的'升高，出水NH4+-N質(zhì)量濃度不斷下降，NH4+-N去除率也隨之增加。當(dāng)DO質(zhì)量濃度達到2.0 mg/L 時，NH4+-N平均去除率能夠達到99%，出水NH4+-N質(zhì)量濃度僅為0.33 mg/L。

　　2.1.2 DO 對NO2--N 累積效果的影響

　　當(dāng)DO 質(zhì)量濃度在0.5～1.0 mg/L 變化時，NO3--N 質(zhì)量濃度較低NO2--N 累積效果較好。DO 質(zhì)量濃度為1.0 mg/L 時，NO2--N 累積效果最好。此時出水NO2--N 平均質(zhì)量濃度為9.819 mg/L，NO2--N 平均累積率為89.423%。隨著DO 質(zhì)量濃度繼續(xù)升高，出水NO2--N 質(zhì)量濃度的增加幅度不明顯而NO3--N 累積量大幅度增加，造成出水NO2--N質(zhì)量濃度不斷下降。而當(dāng)DO 質(zhì)量濃度繼續(xù)上升到2.0 mg/L 時， 幾乎沒有亞硝態(tài)氮的累積，硝態(tài)氮的累積量已經(jīng)上升到9.239 mg/L，亞硝態(tài)氮的累積率僅為21.458%，與DO=1.0 mg/L 相比降低了67.965%。此時，亞硝態(tài)氮的累積量不能滿足后續(xù)厭氧氨氧化的需求。DO 質(zhì)量濃度為0.5 mg/L 時，NO2--N 的累積率卻達到了87.19%與DO=1.0 mg/L 相比僅降低了2.233%，而出水NO2--N 的質(zhì)量濃度卻低于DO=1.0 mg/L，這是由于出水中幾乎沒有NO3--N 造成的。因此，此時的亞硝態(tài)氮累積效果要低于DO 質(zhì)量濃度為1.0 mg/L 時的累積效果實驗結(jié)果表明，DO 質(zhì)量濃度較低時隨著DO質(zhì)量濃度的升高能夠淘洗掉硝化細菌進而促進亞硝化細菌的生長。研究顯示，亞硝化細菌、硝化細菌對溶解氧的親和力不同。而在DO 質(zhì)量濃度較低時，兩類好氧菌的活性都會被抑制，與亞硝化細菌相比硝化細菌的活性受到抑制作用更明顯。此時亞硝化細菌會優(yōu)先利用反應(yīng)器中有限的溶解氧將NH4+-N氧化成NO2--N 但是由于有限的生存空間，亞硝化細菌活性未完全恢復(fù)造成部分NH4+-N 不能被轉(zhuǎn)化成NO2--N。隨著DO 質(zhì)量濃度的不斷升高，亞硝化細菌受到的抑制作用不斷減弱，亞硝態(tài)氮累積效果不斷增強這一點從不斷上升NO2--N 累積率、NH4+-N去除率可以看出。而隨著溶解氧不斷增加，硝化細菌的活性也得到釋放并持續(xù)增強，硝化細菌開始和亞硝化細菌競爭生存空間，不斷地將生成的NO2--N 轉(zhuǎn)換成NO3--N，這一點從上升的NO3--N 累積量和下降的NO2--N 累積率可以看出。當(dāng)DO 質(zhì)量濃度為1.0mg/L 時，亞硝化細菌的活性已基本恢復(fù)而硝化細菌的活性仍受到抑制作用，此時NH4+-N的去除率和NO2--N 累積率能穩(wěn)定在90%以上，亞硝態(tài)氮累積效果較好能夠穩(wěn)定地實現(xiàn)亞硝化。這與張曉寧、RuizG等學(xué)者的研究結(jié)果較為一致。DO 質(zhì)量濃度超過1.0 mg/L 時，NO2--N 累積率大幅度下降，表明DO 質(zhì)量濃度超過界限值后會促進硝化細菌的活性與亞硝化細菌競爭反應(yīng)基質(zhì)。DO 質(zhì)量濃度為1.0 mg/L 能夠穩(wěn)定的累積亞硝態(tài)氮較好地實現(xiàn)亞硝化，但實際工程中不僅會增加曝氣費用而且水中剩余的DO 會影響后續(xù)厭氧氨氧化反應(yīng)，因此研究限氧條件下實現(xiàn)亞硝化對工程實際化具有現(xiàn)實意義。實驗結(jié)果表明， DO 質(zhì)量濃度為0.5 mg/L 時，NO2--N 累積效果略低于DO=1.0 mg/L，但NH4+-N去除率和NO2--N 累積率仍能穩(wěn)定在80%以上，而且出水NH4+-N/NO2--N為1:1.36 基本符合后續(xù)厭氧氨氧化進水的要求。其他學(xué)者也通過實驗發(fā)現(xiàn)了DO 質(zhì)量濃度較低時能夠抑制硝化細菌的生長促進亞硝化細菌的活性，利于NO2--N 的累積。

　　2.2 有機碳源對匹配厭氧氨氧化亞硝化的影響

　　采用靜態(tài)實驗，進水參考城市污水NH4+-N質(zhì)量濃度控制在50 mg/L 左右，溫度穩(wěn)定在26 ℃，DO質(zhì)量濃度維持在0.5 mg/L。用葡萄糖調(diào)節(jié)COD 分別為50、100、150、200 mg/L。單周期為進水(瞬時)→曝氣7 h→沉淀排水1 h→閑置1 h，每個COD 質(zhì)量濃度值連續(xù)運行7 d 并檢測進、出水NH4+-N、NO2--N、NO3--N 質(zhì)量濃度。

　　2.2.1 有機碳源條件下COD 去除效果

　　在反應(yīng)初期COD 去除率較低，隨著反應(yīng)的進行COD 去除率逐漸增加，第6 天時COD 去除率達到43.66%。當(dāng)COD 為100 mg/L 時，COD 平均去除率為51.12%比COD 為50 mg/L 時增加了26.89%。當(dāng)COD 為150 mg/L 時，COD 平均去除率達到最高為59.05%，而第22 d 提高COD 到200 mg/L 時，COD 去除率開始下降，通過連續(xù)7 d的觀測COD 平均去除率僅為35.21%。

　　2.2.2 有機碳源對NH4+- N 去除效果的影響

　　當(dāng)COD 在100 mg/L 以下時，有機碳源幾乎沒有對NH4+-N去除效果的產(chǎn)生抑制作用，NH4+-N去除率基本穩(wěn)定在90%以上，其他學(xué)者也通過實驗研究發(fā)現(xiàn)低濃度的有機碳源不會抑制亞硝化細菌的生長[25-28]。隨著COD 質(zhì)量濃度增加到150 mg/L 時，NH4+- N 去除率開始下降，當(dāng)COD 質(zhì)量濃度達到200 mg/L 時NH4+-N去除率只能維持在70%左右。

　　2.2.3 有機碳源對NO2

　　--N 累積效果的影響

　　COD 質(zhì)量濃度不同對NO2--N累積效果的抑制作用程度不同。當(dāng)COD 質(zhì)量濃度為50 mg/L 時幾乎沒有對NO2--N 累積效果產(chǎn)生抑制作用，隨著COD 升高，對NO2--N 累積效果開始產(chǎn)生抑制作用。當(dāng)COD 由100 mg/L 增加到150 mg/L時，NO2--N 累積率由75.1%下降到48.6%，當(dāng)COD達到200 mg/L 時，NO2--N 累積率僅為34.5%。實驗結(jié)果表明，初始時反應(yīng)器內(nèi)有機碳源較少，反硝化細菌等異養(yǎng)菌的生長受到抑制，此時亞硝化細菌等自養(yǎng)菌仍然是優(yōu)勢菌種。這一點從較高的NO2--N 累積率、NH4+-N去除率可以看出。隨著COD不斷地升高，反應(yīng)器內(nèi)的有機碳源越來越多，反硝化細菌等異養(yǎng)菌開始繁衍通過利用有機碳源以及死亡的微生物進行新陳代謝。但此時NH4+-N去除率、NO2--N 累積率仍能維持在一個較高的數(shù)值，說明此時亞硝化細菌仍是優(yōu)勢菌種。分析原因一方面可能是亞硝化細菌比硝化細菌對DO 更為敏感，在低DO環(huán)境下亞硝化細菌的競爭優(yōu)勢要強于硝化細菌。另一方面在有機碳源條件下硝化細菌的生長速率要高于亞硝化細菌，但是要取代亞硝化細菌成為優(yōu)勢菌種仍是一個漫長的過程[29]。但是當(dāng)COD 超過150mg/L 時，硝化細菌的數(shù)量已經(jīng)超過了亞硝化細菌。硝化細菌不僅會優(yōu)先利用反應(yīng)器中的DO，將生成的NO2--N 進一步氧化成NO3--N，造成NO2--N 出水濃度大幅度下降而且由于DO 的大量消耗導(dǎo)致亞硝化細菌無法進行新陳代謝，數(shù)量開始下降。由于與反硝化細菌等異養(yǎng)菌相比COD 過高其已經(jīng)超過利用有機碳源進行新陳代謝所能承受的飽和濃度，因此反應(yīng)器中有機碳源大量剩余使得COD 去除率較低。

　　3 結(jié)論

　　DO 質(zhì)量濃度在不同范圍內(nèi)對亞硝化細菌、硝化細菌活性的影響不同。DO 質(zhì)量濃度為1.0 mg/L時，亞硝化細菌的活性要優(yōu)于硝化細菌，能夠?qū)崿F(xiàn)亞硝態(tài)氮穩(wěn)定的累積較好地實現(xiàn)亞硝化。隨著DO 質(zhì)量濃度繼續(xù)升高，硝化細菌活性不斷增強對亞硝化細菌產(chǎn)生抑制作用。在DO 質(zhì)量濃度為0.5 mg/L時，出水NH4+-N/NO2--N為1:1.36 能夠滿足后續(xù)厭氧氨氧化進水的要求，NO2--N累積效果較好。有機碳源是影響亞硝化的重要因素之一，在有機碳源濃度較低的條件下，COD 對亞硝化細菌的幾乎沒有抑制作用。當(dāng)COD 超過150 mg/L 時，硝化細菌會優(yōu)先利用有限的DO 以及反應(yīng)器中的有機碳源進行生命活動，大量繁殖的反硝化細菌等異養(yǎng)菌會抑制亞硝化細菌的活性，降低NO2--N累積效果。

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